淡江大學機構典藏:Item 987654321/32793
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    题名: 電激發化學發光暨電化學偵測系統於農藥上的分析
    其它题名: Development of electrogenerated chemiluminescent and electrochemical system for pesticides determination
    作者: 王俊勝;Wang, Jun-sheng
    贡献者: 淡江大學化學學系博士班
    林孟山;Lin, Meng-shan
    关键词: 農藥;生化感測器;電化學;電激發化學發光;脈衝清除法;自動流注分析系統;Pesticide;Biosensor;Electrochemical;Electrogenerated chemiluminescent;Aryl acylamidase;Ammonium cerium(IV) nitrate;Pulse cleaning;Automatic flow injection analysis
    日期: 2005
    上传时间: 2010-01-11 02:45:59 (UTC+8)
    摘要: 本研究是利用電化學與電激發化學發光分析技術，開發農藥生化感測器及光電化學之偵測系統，結合的技術包括：生化感測器、電化學分析、電激發化學發光、流注分析以及脈衝再生自動化系統等等，用以解決農藥偵測上的困難。以電化學方法偵測農藥時，常見的問題有： 1. 種類繁多的農藥中許多是非電活性物種或 2. 具電活性之農藥易在電化學模式偵測後造成電極的毒化，使得分析結果無法再現的缺點。因此論文中針對含氮類、醯胺類及酚類等等，非電活性或易形成電極毒化的農藥進行分析與研究，以解決上述常在電化學農藥分析上遭遇的問題，使光暨電化學技術在農藥的分析上更趨彈性及完備。
    首先是以酵素辨識系統來開發農藥偵測的研究，目的是發展非抑制型且具分析線性長之農藥生化感測器。研究是藉由醯胺類分解酵素 (Aryl acylamidase, EC 3.5.1.13) ，可選擇性辨識除草寧農藥的特性，先將除草寧農藥分解成苯胺類物質後，以拋棄式印刷電極配合微差脈衝電化學技術進行定量分析，此完成的電化學農藥生化感測器，有效延長了分析物操作濃度的線性範圍以及提高農藥分析的選擇性，改善了過去抑制型農藥生化感測器之偵測模式的缺點。
    第二項的研究是利用化學反應前處理方式，將不具電活性或易毒化電極的物質做化性之改變後，再結合電化學農藥流注分析系統來偵測。研究是以硝酸鈰胺氧化劑先與 2,4,6-三氯酚農藥反應，生成還原氧化可逆的苯醌類氧化後產物，便可在低還原電位下偵測此苯醌類產物，並間接決定 2,4,6-三氯酚農藥的濃度，此結果成功避免了使用高的氧化電位，因此同時解決了干擾及電極表面毒化之偵測窘境。
    第三項是利用自動化流注分析技術發展連續式脈衝電位之電極再生系統，來解決電化學偵測時常發生的電極毒化現象。研究將整合了連續式電壓脈衝產生程式、自製電位儀和自動化流注分析系統，已開發出可快速且簡易操作的電極毒化再生分析系統，研究以偵測易毒化電極之乙烯硫脲農藥當範例，成功改善易毒化物質過去以電化學偵測時，操作再現性不佳的問題。
    最後開發非電活性物質之烷基胺類的偵測，研究使用在溶液環境中穩定性佳的發光物質 Ru(bpy)32+ ，利用它會與烷基胺類作用並產生光訊號的特性，用以開發烷基胺類尼古丁之電激發化學發光農藥分析系統。此系統成功地展現電激發化學發光分析系統之高靈敏特性，且顯示其具有快速及穩定性偵測含尼古丁農藥之水樣分析的優點。並利用電激發化學發光系統於易毒化電極之農藥分析的應用，以解決此物種利用電化學方法偵測時會毒化電極的問題。研究是選擇達諾殺為分析之農藥，此物質經電化學氧化後，易形成聚分子吸附在電極表面上而造成毒化，而以電激發化學發光分析系統來偵測此酚類化合物時，並無毒化現象的產生，此結果充分顯示本系統在農藥偵測上的優點。
    綜合上述，本研究已成功利用電激發化學發光與電化學分析系統，結合酵素辨識、流注分析及自動化脈衝再生技術，開發了多個符合簡便、快速、選擇性佳、高靈敏度及高再現性的農藥分析系統，而此研究理念與偵測系統將可進一步應用於臨床、藥物及其他環境污染的分析，未來更可將其發展成可攜式之分析工具，以達到及時分析與居家檢測的最終目標。
    The goal of this dissertation is to develop various schemes for pesticides determination based on biosensor, electrochemical, and electrogenerated chemiluminescent (ECL) system. The schemes offer solutions to measure non-electroactive species and to minimize electrode fouling.
    We propose an enzyme based biosensor for propanil determination. The aryl acylamidase (EC 3.5.1.13) was modified onto disposable strip for biosensor development. The enzymatic reaction for propanil can produce 3,4-dichloroaniline which is detectable at oxidative potential. The results show both higher selectivity and longer linearity than inhibition based pesticide biosensors.
    A preoxidation treatment was used for 2,4,6-trichlorophenol detection. In this study, ammonium cerium (IV) nitrate was used as an oxidant to convert 2,4,6-trichlorophenol to 2,6-dichloro-1,4-benzoquinone. This product is easily reducted at -50 mV (vs. Ag/AgCl). The scheme shows high sensitivity and limited interferences for 2,4,6-trichlorophenol determination.
    A continuously automatic pulse scheme is used to clean the electrode fouling in oxidative detection scheme. This system is integrated with continuous pulse cleaning program, computerized potentiostat, and automatic flow injection analysis (AFIA). It was used to avoid the electrode surface poison from ethylene thiourea oxidation. The result shows good reproducibility for ethylene thiourea determination.
    At the last, the ECL scheme is based on the reaction of Ru(bpy)32+ and its related coreactant to detect nonelectroactive aliphatic amines. The Ru(bpy)32+ is a good luminescence that has both high qutumatic efficiency and stability. The rapid, stable and highly sensitive system was established to Nicotine and Dinoseb detection.
    On the basis of above results, this dissertation has demonstrated several methods to solve the disadvantages of previous detection by using enzyme, chemical pretreatment, automatic pulse cleaning, and ECL system. Their merits include easy operation, prompt response, high selectivity, high sensitivity, and good reproducibility for pesticides determination. In the future, the schemes can be applied to clinical, pharmaceutic, and environmental analysis. Otherwise, they will be developed to portable device for local and home-care applications.
    显示于类别:[化學學系暨研究所] 學位論文

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